Olá Luis
O MEI já é enquadrada como Simples Nacional, não precisa solicitar o enquadramento nesse regime tributário.
Nesse caso, solicite o Desenquadramento como MEI e segue com a alteração Contratual.
Só precisaria solicitar o enquadramento como Simples Nacional se esse MEI tivesse sido desenquadrado por ato administrativo pela Receita Federal.
Espero ter ajudado.