Olá Viviane
Isso é um problema, porque o faturamento do CPF deve ser somado ao faturamento do CNPJ para ver se o limite de MEI - R$ 81.000 por ano - foi ultrapassado. Se esse total (CNPJ + CPF) passou 20% do limite, o desenquadramento deve ser retroativo ao mês em que isso aconteceu, conforme a Resolução CGSN 140/2018. Ou seja: ele deixa de ser MEI desde aquela data, e precisa recalcular e pagar os impostos como Simples Nacional desde então.
Depois que ele virou LTDA no Simples Nacional, continuar vendendo no CPF é erro grave. Se essas vendas são da empresa, devem entrar no faturamento do CNPJ e pagar o DAS do Simples Nacional. Se forem vendas pessoais, ele deve declarar na Pessoa Física e pagar imposto via Carnê-Leão (se aplicável).
Se ele não corrigir, pode ser cobrado retroativamente pelo fisco (com multa e juros); Pode ter problemas com omissão de receita e pode perder o regime do Simples Nacional.
Espero ter ajudado.