Olá, Karine!
Se, após o desenquadramento do MEI, o mesmo permaneceu como Optante pelo Simples Nacional, a apuração do SIMPLES A RECOLHER será feita no portal do Simples Nacional mesmo.
Para realizar a apuração, você precisará do Faturamento do mês a ser apurado, além do faturamento dos 12 últimos meses anteriores ao mês competência da apuração.
É preciso verificar também, ser houve venda com substituição tributária, o que é muito importante na segregação das receitas, no momento da apuração do SN a recolher.
Vale lembrar também que devem ser observadas as compras interestaduais para o cálculo do DIFAL.
A apuração do Simples Nacional e do DIFAL, por si só, não exige um programa. Dá pra fazer manualmente.
Porém, como o CNPJ a que você se refere deixou de ser MEI, ele está obrigado a ter uma contabilidade regular, conforme a norma NBCTG 1002. Para isso, torna-se necessário ter um sistema de contabilidade, para realizar os lançamentos e fazer a apuração do Resultado contábil e suas respectivas Demonstrações.
Caso tenha ainda mais dúvidas, pode me chamar no privado através do whatsapp (35) 99809-0351
Espero ter ajudado.